Fallecía en 1935, en la localidad de Collado Mediano. Siendo enterrado en el Cementerio Civil del Este, junto a Julián Sanz del Río, Gumersindo de Azcárate y Giner de los Ríos.
Sus paisanos, los jarreros, le pidieron su ayuda, y un Instituto les hizo. Hace poco le hicieron una afrenta, al quedar desaparecido el nombre en su Instituto.
En 1876, junto con un grupo de catedráticos expulsados de la Universidad, por el ministro Orovio (nacido en Alfaro); fundaron la Institución Libre de Enseñanza (I.L.E.). Que modernizó la anquilosada pedagogía española, incorporando novedades que se estaban ensayando en Europa. En el programa educativo tenían mucho protagonismo actividades como los viajes culturales, excursiones por la naturaleza, recopilación de cultura popular. A ellos se les unió Joaquín Costa
Estudió y trabajó en Bolonia, Bruselas, Viena, Roma, Zurich, Barcelona, París. Puso en valor la figura de El Greco. Le hizo 2 retratos, su amigo Sorolla. Castellano, con una mente abierta europea.
Propuso al Presidente Sagasta (también riojano) la creación de las «misiones ambulantes», para llevar a los mejores maestros a las aldeas más escondidas. Eliminando el abismo que había entre las ciudades, propiciando un mejor acceso a la cultura y a la educación de los pequeños pueblos. Como Director del Museo Pedagógico de Madrid, se encargó de la formación de los futuros maestros. Se equiparó el sueldo de maestros y maestras. Se organizaron colonias de vacaciones para escolares. Así como se presionó para que se creara un Ministerio de Instrucción Pública. En 1904 fue el primer catedrático de Pedagogía de España
Con la llegada de la II República en 1931, se revitalizaron las Misiones Pedagógicas, de Giner y Cossío. Se organizaron 196, que recorrieron unas 7.000 pequeñas localidades. La primera se desarrolló en Ayllón-Segovia. Llevaban por todos los rincones: Bibliotecas, Teatro de Guiñol, Colecciones itinerantes de pintura, Cine, Teatro ambulante,, Coros, Gramófonos, Fotografías. Con toda esta labor, fue el primer español en obtener la distinción de «Ciudadano de Honor».